Tháng 10 năm 2005, Zyuganov tuyên bố ông sẽ ra tranh cử trong cuộc bầu cử Tổng thống năm 2008, trở thành người thứ hai công khai cuộc chạy đua vào Kremlin sau cựu Thủ tướng Mikhail Kasyanov. Ông đã hứa hẹn sẽ "tăng gấp bốn lần tiền trợ cấp và lương bổng quốc gia," theo một bài báo, nếu ông trúng cử.[1]

Tháng 1 năm 2008 Zyuganov đã thách Dmitry Medvedev, người kế tục được Putin lựa chọn, tham gia vào một cuộc tranh luận trên truyền hình[2], tuy nhiên, nhóm của Medvedev đã từ chối tham gia với lý do không có thời gian.[3] Trong cuộc bầu cử này ông giành được gần 20%[4] phiếu bầu, dù ông đã tuyên bố sẽ đưa kết quả ra trước toà án.

Trong cuộc bẩu cử Tổng thống ngày 2 tháng 3 năm 2008, Zyuganov giành được ít nhất 17.76% phiếu bầu, đứng thứ hai sau Dmitry Medvedev với 70.23%.[5]

Vào ngày sinh nhật lần thứ 65 của Zyuganov (tháng 6/2009), thủ tướng Putin tặng ông một món quà: phiên bản tiếng Nga của Tuyên ngôn Đảng Cộng sản xuất bản lần đầu tiên ở Liên Xô.[6]